Modèles de Structures Aléatoires de Type Réaction-Diffusion - Thèse de Morphologie Mathématique - Luc Decker, Ecole des Mines de Paris (1999)

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3.3 Modèle mono-espèce

3.3.1 Modèle de Schlögl

Le modèle de Schlögl [Schlögl72] décrit un mécanisme réactionnel auto-catalytique. Dans sa version initiale, il implique trois espèces au sein de deux réactions élémentaires réversibles:

$$\begin{array}{c} A \ \stackrel{\ k_{0}}{\stackrel{\rightlefth... ...ackrel{\rightleftharpoons}{\ _{k_{3}} }} \ 3 \ X\\ \end{array}$$ (III.-14)

Cependant, seule la concentration $Z(x,t)$ de l'espèce intermédiaire $X$ est étudiée dans son évolution. Les concentrations $a$ et $b$ des espèces $A$ et $B$ respectivement, sont maintenues constantes au moyen d'interventions extérieures au système. Un tel milieu est dit hors équilibre thermodynamique. Plus précisément, le terme macroscopique de réaction chimique $F(x,t,Z)$ est un polynôme de degré $3$, et l'équation de réaction-diffusion prend la forme suivante [Dab90] :

$$\frac{\partial Z(x,t)}{\partial t} \ = \ D \bigtriangleup Z \ \ + \ \ k_{0}\ a \ - \ k_{1} \ Z \ + \ k_{2}\ b \ Z^{2} \ - \ k_{3} \ Z^{3}$$ (III.-15)

Pour des paramètres adéquats, cette dynamique non-linéaire de réaction conduit à trois états d'équilibre: deux concentrations stables $Z = a_{1}$, $Z = a_{2}$ et une concentration instable $Z = a_{0}$, telles que $a_{1} < a_{0} < a_{2}$. Plaçons-nous dans le cas où le système est initialisé dans la position centrale d'équilibre instable avec ajout d'un bruit blanc ( $Z \simeq a_{0}$), donc d'hétérogénéités aléatoires de la concentration $Z$ qui sont spatialement décorrélées. En raison de la diffusion, il se produit une séparation du système en deux phases homogènes qui correspondent aux deux concentrations stables. Le champ de simulation se divise en régions qui basculent vers l'une ou l'autre des concentrations stables. Alors que les règles d'évolution sont locales, la répartition spatiale des phases s'organise au niveau macroscopique. Le milieu généré s'apparente alors à une microstructure binaire. Nous présenterons une réalisation tri-dimensionnelle du modèle de Schlögl au cours du chapitre suivant, qui traite des simulations par différences finies des modèles de réaction-diffusion.

Pour les besoins de l'implantation de ce modèle particulier dans leur automate cellulaire, Dab et Boon en ont étudié une version simplifiée, réduite à un mécanisme microdynamique impliquant un seul type de particule [Dab89,Dab90,Lawniczak91]. En fonction de la concentration locale, une particule peut être créée ou supprimée aléatoirement en tout noeud de la grille, avec une probabilité qui est exprimée analytiquement en fonction des différentes constantes cinétiques $k_{j}$ -- ce qui constitue un cas particulier de l'opérateur de réaction que nous proposons.

3.3.2 Modèle de création-annihilation

A partir de notre opérateur de réaction défini pour un Gaz sur Réseau FHP mono-espèce, essayons de reproduire qualitativement le comportement du modèle de Schlögl, par ajustements expérimentaux des probabilités de transition P. Tout d'abord, nous cherchons à favoriser une séparation "réactive" entre deux états stables qui correspondent à des densités (ou concentrations) en particules $\rho_{1}$ et $\rho_{2}$ respectivement. De plus, le système est initialisé à $t = 0$ avec une densité en particules $\rho_{0}$ telle que $\rho_{1} \ < \ \rho_{0} \ < \ \rho_{2}$. Des probabilités de création d'une particule ($P_{01}$) plus élevées sont alors fixées pour les concentrations locales comprises entre $\rho_{0}$ et $\rho_{2}$. Inversement, les probabilités d'annihilation d'une particule ($P_{10}$) sont plus importantes pour le domaine compris entre $\rho_{1}$ et $\rho_{0}$. En l'absence de diffusion, les fluctuations initiales des concentrations locales (issues du bruit blanc) de part et d'autre de $\rho_{0}$ détermineraient les concentrations finales d'équilibre ($\rho_{1}$ ou $\rho_{2}$) atteintes indépendamment en chaque point.

Comme il s'agit d'un modèle mono-espèce, exprimons toutes les probabilités de transition en fonction du nombre $n(x,t) = n_{1}(x,t)$ de particules en chaque noeud. Pour le modèle FHP, $n$ varie entre 0 et $7$, et on a $n_{0}(x,t) = 7 - n(x,t)$. En conséquence, le modèle est complètement spécifié par les $14$ paramètres libres $P_{01}(n = 0..6)$ et $P_{10}(n = 1..7)$, qui peuvent être réduits à $7$ dans le cas d'un comportement symétrique tel que $P_{01}(n =0..6) = P_{10}(7 - n)$.

Par construction, ce modèle de réaction génère un processus aléatoire de Markov. Plus précisément, le nombre de particules au noeud $x$ et à l'instant $t$ étant représenté par la variable aléatoire $N(t)$, la matrice des probabilités de transition décrit l'évolution de cette population au cours des réactions : on pose $P[i, j] = P\{ N(t+\Delta t) = j \ \vert \ N(t) = i \}$. Pour ce modèle, on a :

$$\begin{array}{lll} P[n, n-1] & = p_{1} \ P_{10}(n) & avec \ \... ...1}(n) \ + \ p_{0} \ P_{00}(n) & \ \\ \ & \ & \ \\ \end{array}$$ (III.-16)

Pour toute valeur de $n$, on doit de plus vérifier que $P_{10}(n) \ + \ P_{11}(n) \ = \ 1$, et $P_{00}(n) \ + \ P_{01}(n) \ = \ 1$.

Dans le cas d'un processus combinant exclusivement réaction et diffusion (avec un champ moyen des vitesses $\overrightarrow{u} = 0$), la Figure III-2 montre les résultats d'une simulation obtenue pour un jeu de paramètres donné. Après une période d'apparente latence (jusqu'à $t \simeq 40$ itérations), les réactions débutent réellement à partir de germes qui correspondent à des fluctuations locales aléatoires de la densité en particules. On assiste ensuite à la croissance de ces germes selon des fronts de réaction ($t = 60$ à $t = 80$). Après 100 itérations, le système se sépare distinctement en deux phases, sous la forme de domaines homogènes qui représentent des structures aléatoires macroscopiques. En fin de simulation, l'une des phases devient largement prédominante ($t = 150$) et envahit la totalité du système. Des informations complémentaires sur ce processus sont fournies par les histogrammes de la Figure III-3 : la distribution du nombre de particules par noeud reste presque inchangée jusqu'au temps $t = 60$, en dépit des premiers changements d'organisation spatiale. Après $80$ itérations, le nombre moyen de particules augmente, parallèlement aux fréquences des noeuds occupés par des populations de particules plus importantes.

Figure: Formation de motifs au cours de l'évolution (150 itérations $R^{3} \circ C \circ T$) d'un modèle de Gaz sur Réseau FHP avec réactions chimiques de type "création-annihilation". Les niveaux de gris (du blanc au noir) sont proportionnels au nombre de particules (de 0 à 7) en chaque point. Réseau $500 \times 500$ avec conditions aux limites périodiques. Densité initiale: $\rho _{0}=0.20$ particule/cellule. Probabilités de réaction non nulles: $P_{01}(3)=0.24$, $P_{01}(4)=0.08$, $P_{01}(5)=0.04$, $P_{10}(1)=0.15$, $P_{10}(2)=0.10$.

Il est important de remarquer que les réactions sont fortement couplées avec l'hydrodynamique pour ce modèle. En effet, le nombre $n$ de particules par noeud est directement proportionnel à une pression locale. En conséquence, les gradients de concentrations (très forts) sont à l'origine de gradients de pression - et donc d'écoulements, comme cela pourrait par exemple s'observer dans un processus de combustion.

Figure: Evolution de l'histogramme du nombre de particules par noeud. Mesures correspondant à la simulation de la Figure III-2.

3.3.3 Influence des conditions aux limites

Comme nous l'avons déjà mentionné, les bases microdynamiques des Gaz sur Réseau permettent aisément d'imposer des conditions aux limites complexes -- les particules subissent localement un rebond élastique en tout noeud marqué comme appartenant à la frontière d'un obstacle. De ce fait, nous avons commencé par ajouter des obstacles solides dans le système sous la forme de schémas booléens [Matheron75] de disques, plus précisément avec une distance de répulsion qui les empèche de s'inter-pénétrer. Un tel modèle d'obstacles aléatoires représente par exemple un milieu poreux. L'influence de ces obstacles sur le système réactif précédent apparaît sur les simulations de la Figure III-4; elle demeure faible et concerne surtout la dynamique de croissance des structures. En particulier, nous avons remarqué un ancrage des fronts de réaction sur les obstacles, de telle sorte que des alignements de grains parfaitement aléatoires sont mis en évidence (ce phénomène pourrait être mesuré en estimant la probabilité qu'un front réactif intersecte l'un des obstacles). Par ailleurs, la propagation des fronts s'avère irrégulière au cours du temps et se produit par sauts successifs en alternance avec des périodes d'immobilité. Il semble que ces périodes correspondent à des augmentations de la densité en particules, qui déclenchent ensuite le déplacement rapide du front lorsque cette densité atteint une valeur critique. En conclusion, la présence d'obstacles modifie le processus de réaction-diffusion à un niveau macroscopique principalement.

Figure: Influence d'un milieu granulaire sur la formation de motifs par réaction-diffusion ($t = 150$). Paramètres et mode de représentation: voir Figure III-2. Les obstacles solides sont représentés en noir.

Dans une seconde approche, introduisons le concept de disperseurs : il s'agit de noeuds particuliers du réseau où les vitesses des particules sont renversées à chaque itération, exactement comme à la frontière d'un obstacle. Mais les disperseurs diffèrent tout de même des obstacles parce qu'ils peuvent renfermer des particules et que les réactions s'y produisent normalement. De plus, les disperseurs sont a priori ponctuels, tels des grains de sable. Sur la Figure III-5, on observe les résultats de l'ajout de disperseurs aléatoires (processus de points poissonniens) au système réactif étudié, pour des densités croissantes exprimées en pourcentages de la surface totale du réseau. Il apparaît clairement que ces disperseurs entraînent un changement d'échelle majeur pour le sytème, en fonction de leur densité. L'augmentation du nombre de disperseurs se traduit par la diminution du coefficient de diffusion effectif. Il en résulte une réduction de l'échelle de la microstructure pour un même nombre d'itérations, et une augmentation de sa finesse. Il est ainsi possible d' ajuster le poids de la diffusion à partir de la quantité de disperseurs, de manière bien plus précise que par le nombre $\nu$ de cycles de réaction introduit précédemment; le phénomène étudié en est cependant sensiblement modifié. Un autre point de comparaison entre les différentes simulations de la Figure III-5 est donné par les histogrammes d'occupation des noeuds correspondants (Figure III-6). La distribution de ces fréquences traduit l'influence de la quantité de disperseurs sur la cinétique du système réactif. En présence d'un faible nombre de disperseurs, l'histogramme est proche de son aspect initial (voir l'histogramme pour $t = 80$ sur la Figure III-3). Au delà de $20\%$ de disperseurs, on retrouve des histogrammes plutôt uniformes et semblables à l'état du système après $t = 100$ itérations sur la Figure III-3.

Figure: Influence d'obstacles disperseurs sur la nucléation et la propagation de fronts de réaction ($t = 80$). Paramètres et mode de représentation: voir Figure III-2.

Figure: Histogrammes du nombre de particules par noeud correspondants aux simulations de la Figure III-5 : influence du taux de disperseurs.

Enfin, la cinétique du système peut aussi être illustrée par l'évolution de la densité moyenne des particules présentes sur l'ensemble du réseau (Figure III-7). Il est ainsi mis en évidence que l'évolution globale du système (soit l'augmentation du nombre de particules) est accélérée en présence d'une augmentation du taux de disperseurs. Il semble que les disperseurs favorisent nettement la germination de structures. Grâce à une plus grande longueur des fronts de réaction, la vitesse de croissance des structures en est globalement améliorée. De fait, toute diminution de la diffusion peut être considérée comme une augmentation relative de l'importance des réactions.

Figure: Cinétiques de systèmes réactifs de type "création-annihilation" pour différents taux d'obstacles disperseurs correspondants aux simulations de la Figure III-5.

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Decker, Luc. "Modèles de structures aléatoires de type réaction-diffusion". PhD diss. (191 p.), Paris, ENSMP-CMM, 1999.